在國家自然科學(xué)基金項目（批準(zhǔn)號：52006024）資助下，近日，能源與動力學(xué)院宋永臣教授、張倫祥副教授研究團(tuán)隊在二氧化碳捕集封存研究方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“有機(jī)超順磁納米粒子強(qiáng)化水合結(jié)晶氫鍵納米籠中二氧化碳捕集（Organic magnetic nanoparticles catalyze CO2 capture in hydrogen-bonded nanocages via water-driven crystallization）”為題，發(fā)表于《自然?通訊》（Nature Communications）雜志上，國家自然科學(xué)基金委員會對該成果進(jìn)行了報道。論文第一作者為能源與動力學(xué)院博士生王天。

有機(jī)超順磁納米粒子強(qiáng)化水合結(jié)晶氫鍵納米籠中二氧化碳捕集（a）基于氫鍵納米水籠中二氧化碳可持續(xù)捕集概念；（b）碳捕集納米籠動態(tài)特征；（c）碳捕集動力學(xué)模型；（d）水分子有序化過程；（e）實時無損生物相容性研究；（f）氫鍵水籠碳捕集分子模擬及性能比較。

二氧化碳捕集封存技術(shù)對于推進(jìn)我國“雙碳”戰(zhàn)略及應(yīng)對全球氣候變化具有重要意義。相較于傳統(tǒng)技術(shù)，化合物結(jié)晶法憑借其較簡易的分離流程和可循環(huán)的結(jié)晶前體，為實現(xiàn)經(jīng)濟(jì)捕碳提供了可行方案。然而，現(xiàn)有的化合物結(jié)晶碳捕集技術(shù)面臨著環(huán)境相容性差、反應(yīng)條件苛刻、結(jié)晶動力學(xué)緩慢及再生能耗高等瓶頸，亟需探索節(jié)能環(huán)保、溫和高效的二氧化碳捕集化合結(jié)晶新方法。

為了解決上述難題，受氣體水合物特有的動態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)啟發(fā)，研究團(tuán)隊提出利用天然液態(tài)水形成結(jié)晶前體，通過負(fù)載疏水性氨基酸的磁性納米粒子流體增強(qiáng)氫鍵納米籠對二氧化碳的快速、持續(xù)捕集。納米粒子表面負(fù)載的疏水性氨基酸誘導(dǎo)了無序水分子構(gòu)建四面體納米氫鍵網(wǎng)絡(luò)，而納米粒子布朗運(yùn)動產(chǎn)生的微對流與界面吸附作用有效促進(jìn)了二氧化碳的液膜擴(kuò)散、限域富集與團(tuán)簇連鎖成核，水合物氫鍵納米籠生成的誘導(dǎo)時間縮短了90%以上，此外，核殼型有機(jī)超順磁納米粒子的高分散度也被用于強(qiáng)化氣-液-固多相界面熱質(zhì)傳遞能力、增加水合物晶體成核-生長位點(diǎn)，二氧化碳捕集容量可達(dá)118.7v/v（22.7wt%），優(yōu)于其他傳統(tǒng)碳捕集方法。

水合物晶體中的氫鍵強(qiáng)度賦予了氫鍵水籠獨(dú)特的動態(tài)結(jié)構(gòu)特性，低至-57.1 kJ/mol的二氧化碳水合物相變焓使其在溫和條件下就能實現(xiàn)二氧化碳客體分子的可逆捕集，避免了傳統(tǒng)結(jié)晶前體再生過程所涉及的高能耗。同時，負(fù)載疏水性氨基酸的納米粒子流體能夠有效對抗二氧化碳連續(xù)捕集過程的機(jī)械摩擦、粒子碰撞、流體剪切力與結(jié)晶應(yīng)力演變等機(jī)械效應(yīng)，并在持續(xù)11900分鐘的17次獨(dú)立循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能穩(wěn)定性。通過實時無標(biāo)記細(xì)胞分析獲得的時變歸一化細(xì)胞參數(shù)及活性特征也證實了該納米復(fù)合材料良好的生物相容性。

該研究成果提出了基于可循環(huán)再生納米材料和動態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境友好型二氧化碳捕集策略，為二氧化碳捕集封存可持續(xù)技術(shù)發(fā)展提供了新思路。